Licht-Materie-Wechselwirkung In Halbleiter-Nanostrukturen .

2EinleitungAbbildung 1.1.: Transmissionselektronenmikroskopie-Aufnahme selbstorganisierter InGaAsQuantenpunkte. Links: Ensemble von zufällig verteilten Quantenpunkten in der Draufsicht.Rechts: Querschnitt eines einzelnen linsenförmigen Quantenpunkts mit Benetzungsschichtauf einem GaAs Substrat. Die Abbildungen sind Ref. [4] entnommen. Copyright (2002) by theAmerican Physical Society.Metallorganischer Gasphasenepitaxie (MOVPE) wird auf einem Substrat ein anderes Materialkleinerer Bandlücke aufgebracht. Bei geringer Gitterfehlanpassung wächst dieses zunächst homogen und übernimmt die Gitterkonstante des Substrats, wodurch es zwischen den Materialienzu Verspannungen kommt. Ab einer kritischen Schichtdicke werden diese durch Inselbildungzugunsten einer höheren Oberflächenenergie abgebaut. Typisch für diesen Wachstumsmodusist eine dünne, remanente Benetzungsschicht, auf der die Inseln, welche die eigentlichen Quantenpunkte bilden, zufällig verteilt sind, wie in Abb. 1.1 zu sehen ist. Abschließend wird dieStruktur mit dem Material des Substrates überwachsen.Das zugehörige Energiespektrum der in dieser Arbeit untersuchten Quantenpunkte ist inAbb. 1.2 gezeigt: Es weist lokalisierte Zustände durch den dreidimensionalen Einschluss derLadungsträger im Quantenpunkt auf, welche sich einem Quasi-Kontinuum delokalisierter Zustände, entsprechend der zweidimensionalen Bewegung der Ladungsträger in der Benetzungsschicht, anschließen. [125, 270]. Wir betrachten das energetisch niedrigste Leitungsband sowiedas höchste Valenzband in der Nähe des Γ-Punktes der Brillouin-Zone von InGaAs, welcheden Hauptbeitrag zur optischen Absorption liefern. Alle anderen Bänder sind spektral wohlsepariert und Bandmischungseffekte spielen in diesem Materialsystem eine untergeordnete Rolle [86, 233, 277, 307].Die Untersuchung der Licht-Materie-Wechselwirkung von Quantenpunkten in optischen Mikrokavitäten mit einem dreidimensionalen Einschluss der Photonen ist aktuell von großemInteresse. Diese Systeme bieten einen Zugang zu quantenoptischen Effekten in einer Halbleiterumgebung und potentiellen Anwendungen in Quanteninformationstechnologien sowie neuenLicht-emittierenden Bauteilen. Für individuelle Quantenpunkte in optischen Mikrokavitätenwurde die deterministische Emission von einzelnen [183, 211] und verschränkten [185, 193, 230]Photonen demonstriert. Stimulierte Emission ist für eine kleine Anzahl von QuantenpunktEmittern untersucht worden [112, 223, 269, 280, 294] und aktuell wurde Lasing in einer Mi-

Einleitung3Abbildung 1.2.: Schematische Darstellung der energetischen Struktur von selbstorganisierten Quantenpunkten. Infolge des dreidimensionalen Einschlusses existieren lokalisierteQuantenpunkt-Zustände für Elektronen im Leitungsband (Valenzband), welche sich energetischunterhalb (oberhalb) eines quasikontinuierlichen Spektrums delokalisierter Zustände befinden.Diese entstehen durch die freie Bewegung der Ladungsträger in der zweidimensionalen Benetzungsschicht. Gestrichelt dargestellt ist das effektive Einschlusspotential des Quantenpunktesin Wachstumsrichtung, relativ zur Bandkante der Benetzungsschicht.krokavität beobachtet, wo der Hauptbeitrag zur Emission von einem einzelnen Quantenpunktstammt [201, 202, 224, 300]. Charakteristisch für diese Systeme ist ein stark reduzierter oder sogar verschwindender Sprung beim Übergang von thermischer zu kohärenter Emission, wodurchdie Definition der Laserschwelle hinterfragt werden muss. Hierbei können Einzel-PhotonenEmission und stimulierte Emission mit zunehmender Anregung aufeinander folgen, was durcheine entsprechende Änderung in der Photonenstatistik reflektiert wird [178, 201]. Experimentellstellt die Realisierung stimulierter Emission mit einem einzelnen Quantenpunkt eine Herausforderung dar. Um eine ausreichende Emission zu ermöglichen, wird eine starke Licht-MaterieKopplung benötigt, was neben einer großen Oszillatorstärke einen perfekten räumlichen undspektralen Überlapp mit der Kavitätsmode erfordert. Gleichzeitig müssen verstimmte Hintergrundemitter ausgeschlossen werden, die sich jedoch beim Wachstumsprozess kaum vermeidenlassen. Aktuell wurden daher mögliche Mechanismen einer nichtresonanten Emission in die Kavitätsmode intensiv diskutiert, wobei eine effiziente Kopplung selbst für Verstimmungen vonmehreren 10 meV demonstriert werden konnte [133, 153, 296]. In diesem Zusammenhang stelltsich jedoch die Frage nach der Interpretation aktueller Experimente und den Eigenschafteneines Einzel-Quantenpunkt-Lasers.Daneben spielt für die effiziente Erzeugung nichtklassischer Licht-Zustände sowie stimulierter Emission sowohl die Anregung, als auch die Ladungsträgerdynamik des QuantenpunktEmitters eine zentrale Rolle. Die Besetzung der Einteilchenzustände mit Ladungsträgern führt

4Einleitungunter dem Einfluss der Coulomb-Wechselwirkung zur Bildung einer Vielzahl möglicher Anregungskonfigurationen (Multi-Exziton-Zustände). Die Ladungsträger werden dabei entwederdurch optisches Pumpen oder durch elektrische Anregung in höherenergetischen Zuständen erzeugt und müssen anschließend in die Quantenpunkt-Zustände relaxieren. Die Wechselwirkungder Quantenpunkt-Ladungsträger mit der Umgebung ermöglicht hierbei schnelle Einfang- undRelaxationsprozesse. Gleichzeitig gehen schnelle Streuprozesse mit einer starken Dephasierungoptischer Polarisationen einher, was sich im Allgemeinen negativ auf die Kohärenzeigenschaftender Emission auswirkt. Die Wechselwirkung der Quantenpunkt-Anregungen mit den Kontinuumszuständen des Umgebungsmaterials sowie mit den Gitterschwingungen stellt ein komplexesVielteilchenproblem dar und unterscheidet Quantenpunkte fundamental von atomaren Systemen.Für eine theoretischen Beschreibung können verschiedene Methoden verwendet werden. Istder Hilbertraum klein genug, so kann die von-Neumann-Lindblad-Gleichung für die Vielteilchendichtematrix des wechselwirkenden Systems aus Quantenpunkt-Anregungen und Photonen der Kavitätsmode numerisch exakt gelöst werden. Aktuell ist dies jedoch nur für einzelneoder wenige Quantenpunkte mit einer geringen Anzahl lokalisierter Zustände möglich. Beider Modellierung eines Quantenpunkt-Ensembles ist man daher auf approximative Verfahrenangewiesen. In der Vergangenheit wurde die Methode der Nichtgleichgewichts-GreenschenFunktionen erfolgreich verwendet [15, 29, 164, 238, 249]. Diese erlaubt eine systematischeBeschreibung von Vielteilcheneffekten in Form einer Selbstenergie und führt auf ein effektives Einteilchenproblem. Um Photonenkorrelationen zu untersuchen, werden mindestens ZweiTeilchen-Greensche-Funktionen benötigt, deren Berechnung eine große Herausforderung darstellt. Allerdings ermöglicht dieser Formalismus die zu den Lindblad-Termen gehörigen Raten,die typischerweise in Born-Markov-Näherung formuliert werden [38, 46], nicht-störungstheoretisch zu berechnen und Quasiteilchen-Renormierungen selbstkonsistent zu beschreiben. Alternativ bieten Bewegungsgleichungsmethoden in Kombination mit der Clusterentwicklung [82,239] einen direkten Zugang zu Korrelationsfunktionen höherer Ordnung.Gliederung der ArbeitNach dieser Einleitung werden in Kapitel 2 die Einteilchen-Eigenschaften der betrachteten InGaAs Quantenpunkte sowie die relevanten Vielteilchenwechselwirkungen diskutiert. Anschließend erfolgt eine Beschreibung der Ladungsträgerdynamik in Quantenpunkten im Konfigurationsbild unter Berücksichtigung von Quasiteilchen-Renormierungen. Inhalt von Kapitel 3ist die mikroskopische Beschreibung des Einzel-Quantenpunkt-Lasers. Die statistischen undspektralen Eigenschaften des quantisierten Lichtfeldes und der Einfluss verschiedener Anregungskonfigurationen auf die Emissionscharakteristik werden untersucht. Diskutiert werdenzudem mögliche Situationen, in denen starke Kopplung und Lasing realisiert werden können.

Einleitung5In Kapitel 4 wird das Modell des Einzel-Quantenpunkt-Lasers um Beiträge nichtresonanter Hintergrundemitter erweitert und die Emissionseigenschaften werden studiert. Neben derPhonon-assistierten Rekombination werden Auger-artige Streuprozesse als mögliche nichtresonante Kopplungsmechanismen diskutiert. Gegenstand von Kapitel 5 ist die Erzeugung nichtklassischen Lichtes in Form einzelner und verschränkter Photonen mithilfe einzelner Quantenpunkte. Dem Kapitel 6 gewidmet ist die Entwicklung einer Bewegungsgleichungsmethodezur Beschreibung eines Quantenpunkt-Ensembles unter dem Einfluss von Korrelationen. AlsAnwendung wird die Photolumineszenz von Quantenpunkten untersucht. Für den Grenzfall eines einzelnen Quantenpunktes in einer Mikrokavität erfolgt ein Vergleich mit den Ergebnissender von-Neumann-Lindblad-Gleichung, um die Praktikabilität der vorgeschlagenen Methodezu verifizieren. Eine ausführliche Einleitung wird jeweils am Anfang jedes Kapitels gegeben.

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Kapitel 2Licht-Materie-Wechselwirkung inHalbleiter-Nanostrukturen2.1. EinteilchenzuständeAusgangspunkt für die Beschreibung der optischen Eigenschaften des Quantenpunktes undder Vielteilchenwechselwirkung der Ladungsträger ist die Lösung des Einteilchenproblemsin Abwesenheit von Anregungen. Die Eigenenergien und Wellenfunktionen gehen in die Berechnung der Übergangsenergien und Kopplungsstärken ein und bestimmen die Eigenschaften optischer Interband-Übergänge, sowie der Intraband-Streuprozesse durch Coulomb- undPhonon-Wechselwirkung, wie im anschließenden Abschnitt diskutiert wird. Ist die Geometrie,Zusammensetzung und Verspannungssituation der Quantenpunktprobe bekannt, so kann daselektronische Problem durch Lösung der Einteilchen-Schrödingergleichung ( 1) 1Δ U (r) ψi (r) εi ψi (r)2m(2.1)für ein vorgegebenes Einteilchenpotential U (r) gelöst werden, worin der Index ν einen Satz vonQuantenzahlen repräsentiert und den Spin implizit enthält. Dies ist im Allgemeinen mitnichten eine einfache Aufgabe, weshalb Methoden unterschiedlicher Genauigkeit entwickelt wurden(vgl. z.B. [190, 243]): Aktuelle ab-inito-Verfahren sind in der Lage experimentelle Bandstrukturmessungen für Vol

sich jedoch die Frage nach der Interpretation aktueller Experimente und den Eigenschaften eines Einzel-Quantenpunkt-Lasers. Daneben spielt fur die effiziente Erzeugung nichtklassischer Licht-Zust ande sowie stimulier-ter Emission sowohl die Anregung, als auch die Ladungstr agerdynamik des Quantenpunkt-Emitters eine zentrale Rolle.